Измерение аэродисперсного йода-131 в рамках комплекса «ПРОГРЕСС» с использованием угольных адсорберов

Комаров Н.А. - ведущий научный сотрудник ООО "НТЦ Амплитуда" ,

При утечке из реактора радиойод распространяется по воздуху, и измерения его активности в воздухе помещений АЭС и за их пределами имеют большое значение для обеспечения радиационной безопасности персонала АЭС и населения. Измерения активности радиойода в аварийных выбросах ЧАЭС показали, что на обычных аэрозольных фильтрах - отечественных типа АФА и применяемых за рубежом целлюлозных - при прокачке воздуха сорбировалось лишь (1530)% активности аэродисперсного йода. Причиной было наличие в выбросах физико-химических форм йода, которые не сорбируются на этих фильтрующих материалах - молекулярных паров йода (I2), соединений типа йодметила (CH3I) и т. д. Эти свойства аэродисперсного йода хорошо известны, и в свое время, задолго до чернобыльской катастрофы, в НИФХИ им. Л.Я.Карпова были разработаны специальные фильтрующие материалы, улавливающие все формы йода - фильтрующая лента АФА с наполнением активированным углем, фильтры на основе азотнокислого серебра и т. д. Тем не менее, в нужный момент под рукой их не оказалось. Причина очевидна - материалы эти специфичны именно к радиойоду и при проведении, скажем, в системе санэпиднадзора обычных рутинных измерений надобности в них нет, а если постоянной необходимости в какой-либо вещи нет, то она оказывается спрятанной так далеко, что в нужный момент ее не найдешь, даже если она и имеется.

Исходя из этих предпосылок, была сформулирована задача - найти среди постоянно используемого инструментария материалы и методы, которым может быть придана дополнительная функция улавливания и измерения активности всех аэродисперсных форм радиойода.

Думать здесь особенно было не над чем - с одной стороны, улавливание всех аэродисперсных форм радиойода сорбентами на основе активированного угля - вещь известная, с другой стороны, в настоящее время в практике рутинных измерений концентрации радона-222, проводимыми органами санэпиднадзора, широкое применение нашли измерения, основанные на использовании адсорберов с наполнением активированным углем [1]. Таким образом, нам оставалось лишь найти источник "неуловимых" аэродисперсных форм йода и определить эффективность их улавливания стандартными "радоновыми" угольными адсорберами.

В качестве источника йода-131 был выбран большеобъемный воздухоочистительный фильтр на основе материала ФПП, установленный для очистки сбросного воздуха из технологических боксов одной из лабораторий института Биофизики Минздрава РФ. Анализ нуклидного состава и измерения активности проводились на ППД и сцинтилляционном гамма-спектрометрах ЦМИИ ГП “ВНИИФТРИ”.

Испытаниям подвергались стандартные угольные адсорберы, заполненные активированным углем марки СКТ-ЗС, разработанные НТЦ "Нитон", применяемые для различных способов измерения радона, в том числе и путем "активного" отбора радона из воздуха [ 1 ] .

Схема пробоотбора приведена на рис. 1.

Рис.1. Схема опыта по отбору йода-131 на сорбционную колонку.

Пробоотбор проводился с использованием воздуходувок производительностью 2 и 10 л/мин. при продолжительности прокачки 15 и 40 мин. и производительностью 20 л/мин. по 10, 20, 40, и 60 мин. В каждом опыте сорбционная колонка состояла из шести последовательно соединенных адсорберов, причем при скорости прокачки 20 л/мин. активированный уголь в адсорберах, расположенных в "голове" колонки, секционировался по ходу струи на две части сеточкой, располагавшейся поперек адсорбера в его середине.

Радионуклидный состав осадка был измерен по одному из адсорберов на ППД гамма-спектрометре. При этом из техногенных р/н, кроме йода-131, в пределах погрешности измерений ничего обнаружено не было. Активность йода-131 в экспонированных адсорберах и их частях в дальнейшем была измерена на сцинтилляционном гамма-спектрометре NaI(Tl) 63х63 по стандартному йодному алгоритму, изложенному в предыдущей статье.

Во всех опытах при измерении активности йода-131 на фильтрах, установленных по ходу струи до и после сорбционной колонки, были получены значения, статистически неразличимые с собственным фоном сцинтилляционного спектрометра.

По окончании измерений активности сорбент из адсорбера, содержавшего наибольшую активность йода-131, был подвергнут стандартной "радоновой" регенерации (выдерживание при температуре 160±20^оС в течение 60 мин.). Изменение активности йода-131 до и после регенерации сорбента в пределах погрешности следовало радиоактивному распаду йода-131.

Количественные соотношения между основными величинами, определяющими сорбцию йода, были получены по результатам измерений секционированных адсорберов на основе следующих соображений.

Сорбент марки СКТ-ЗС состоит из цилиндрических гранул активированного угля диаметром 22,5 мм и длиной 16 мм. Во время пробоотбора сорбент располагается в цилиндрической капсуле адсорбера с размером 20x50 мм. Масса угля в одном адсорбере - 6,7 г, общее количество гранул ( при средней длине гранулы 3,7 мм) ~740 штук, а их общая поверхность, омываемая прокачиваемым воздухом ~250 см². Исходя из этого, можно рассматривать уголь в сорбционной колонке (см. рис.2) как изотропную пористую среду, практически не оказывающую сопротивления при прокачке через нее воздуха.

Рис.2. Схематическое изображение колонки из n адсорберов .

Для схемы рис. 2 скорость сорбции йода на уголь из соответствующей порции воздуха:

где к - относительный коэффициент сорбции йода на поверхность угольных гранул.

При прокачке воздуха с линейной скоростью из (1) получаем:

.

Поскольку (В - объемная скорость прокачки),

(2)

Интегрируя уравнение (2), получаем зависимость концентрации йода в воздухе по длине сорбционной колонки от скорости прокачки:

или для удельной активности йода в прокачиваемом через адсорбер воздухе:

(3)

Введем a=kSL - коэффициент объемной сорбции, n - число последовательно соединенных адсорберов в сорбционной колонке, тогда удельная активность йода-131 в воздухе, прошедшем через колонку из n адсорберов с объемной скоростью B, составляет:

(4)

Активность йода-131, сорбированного в колонке при времени прокачки "t":

(5)

Относительная эффективность пробоотбора:

(6)

Измерения активности йода-131 в адсорберах, экспонированных со скоростью B=20 л/мин. при времени пробоотбора t=10; 20 и 40 мин., показали, что значение коэффициента объемной сорбции не зависит от времени прокачки и составляет:

a=(1440±150) cм³/с

В табл. 1 приведены значения относительной эффективности пробоотбора летучих форм йода для одного адсорбера и колонки из двух адсорберов, измеренные при скорости В=20 л/мин. и рассчитанные по формуле (6) для В=100 л/мин.

Таблица 1.

B n	20	100
1	0,98	0,55
2	0,99	0,79

Из соотношения (5) получаем формулу для расчёта удельной активности йода-131 в воздухе по значению активности сорбента на момент окончания прокачки:

.

Теперь соотнесём с нормативными величинами возможности пробоотбора йода-131 на угольные адсорберы в сочетании с измерительными возможностями, заложенными в комплексе "Прогресс".

Так, согласно действующих ОСП , допустимая удельная активность йода-131 в рабочих помещениях категории А (ДКА) составляет 4,2·10¹² Ки/л=0,16 Бк/л.

При измерении активности йода-131 в сорбенте на сцинтилляционном гамма-спектрометре NaI(Tl) 63х63 в геометрии "пластмассовая чашка Петри" значение МДА за полчаса измерений - (23) Бк. Таким образом, для ответа на уровне 0,5 (ДК_А) через адсорбер необходимо прокачать всего лишь (2030) л воздуха.

По результатам измерений можно сделать следующие выводы.

Отсутствие активности йода-131 на "лобовом" фильтре АФА РСП свидетельствует о том, что в прокачиваемом воздухе могли быть лишь "летучие" формы йода.

Отсутствие йода-131 на оконечном фильтре из азотнокислого серебра свидетельствует, что все "летучие" формы йода улавливаются в адсорберах.

"Стандартная" процедура регенерации сорбента не очищает уголь от йода. Для повторного использования сорбента необходимо или вычитать "фоновую" активность радиойода в сорбенте, или дожидаться распада йода-131. На практике, по-видимому, следует использовать и то, и другое.

Чувствительность измерения активности йода-131 на сцинтилляционном гамма-спектрометре комплекса "Прогресс" с пробоотбором "летучих" форм йода-131 на угольных адсорберах вполне удовлетворяет уровню практических задач.

В заключение осталось выполнить весьма приятную для нас обязанность - поблагодарить Ю.И. Гаврилина за организацию пробоотбора. Без его содействия и участия вряд ли удалось бы выполнить эту работу.

Литература:

1. А.А. Цапалов. Мониторинг радона с использованием активированного угля. Научно-информационный бюллетень “АНРИ” № 1, М.,”ВНИИФТРИ”, 1994.